含氟新材料研究所在分子筛催化领域取得新进展
近日,荷兰Elsevier旗下催化领域顶级学术期刊Journal of Catalysis在线发表了我所关于分子筛研究领域的最新成果“Synergetic effects of Sn and Ti incorporated in MWW zeolites on promoting the oxidative hydration of ethylene with H2O2 to ethylene glycol”。该工作主要由2022届硕士研究生徐稳完成,卢信清和高怡静二位年轻博士为通讯作者。本研究受到了国家自然科学基金项目和浙江省自然科学基金项目的资助。
乙二醇是精细化工领域重要的化学中间体之一,与人们的日常生活息息相关。但是,传统的乙二醇生产工艺存在能耗大、成本高和碳资源浪费等问题。Ti-MWW分子筛催化乙烯与H2O2氧化水合制乙二醇(Ethylene Glycol,简称EG)包括乙烯环氧化和环氧乙烷水合两个过程,具有原子利用率高、环境友好、反应条件温和和操作简便等优点,有望替代传统的石油乙烯路线。但是该方法存在H2O2有效利用率和乙二醇收率均较低的问题。
鉴于此,本文以Ti-MWW分子筛为母体,采用气固相原子植入法将Sn引入Ti-MWW分子筛骨架中,成功合成Sn-Ti-MWW分子筛并将其应用于乙烯氧化水合制乙二醇反应中。结果表明,与Ti-MWW分子筛相比,Sn-Ti-MWW分子筛具有更高的H2O2有效利用率和乙二醇收率,这得益于Ti物种和Sn物种之间的协同作用。一方面,利用Sn的电子效应可以提高Ti活性中心的正电性,增强其活化H2O2的能力,从而提高了Ti-MWW分子筛在乙烯环氧化反应中的催化性能;另一方面,Sn的引入可以增强分子筛的Lewis酸性,有助于提高其在环氧乙烷水合反应中的催化活性。密度泛函理论计算进一步证实了Ti物种和Sn物种之间的协同作用。
卢信清博士自2018年入职以来,在新型多孔材料的创制和催化应用、卤素化学品的高值转化等方面开展了系列创新性研究,现主持国家自然科学基金和浙江省自然科学基金项目各一项,已以第一作者或通讯作者在Journal of Catalysis、Catalysis Science & Technology、Microporous and Mesoporous Materials等催化领域主流学术期刊上发表研究论文10余篇,其中3篇论文被遴选为封面文章,并以第一发明人获授权发明专利2件。
文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951722002962